催化反應(yīng)工程（華東理工大學(xué)） 多段換熱式催化反應(yīng)器1

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1、催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程3 多段換熱式催化反應(yīng)器多段換熱式催化反應(yīng)器1多段絕熱式催化反應(yīng)器的特征多段絕熱式催化反應(yīng)器的特征2多段間接換熱式反應(yīng)器各段始末溫度及多段間接換熱式反應(yīng)器各段始末溫度及 轉(zhuǎn)化率的優(yōu)化設(shè)計(jì)轉(zhuǎn)化率的優(yōu)化設(shè)計(jì)3多段直接換熱式反應(yīng)器各段始末溫度及轉(zhuǎn)多段直接換熱式反應(yīng)器各段始末溫度及轉(zhuǎn)化率的化率的 優(yōu)化設(shè)計(jì)優(yōu)化設(shè)計(jì)催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程多段間接換熱式 平衡線，平衡線，Tm線不變線不變 冷卻過程中，冷卻過程中，x不變不變 各段絕熱線斜率不變各段絕熱線斜率不變 無返混，無返混，VR最小最小 付線調(diào)節(jié)溫度付線調(diào)節(jié)溫度催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程多段原料氣冷激式 平衡線，平衡線，Tm線不變

2、線不變 冷卻過程中，冷卻過程中，x變化變化 各段絕熱線斜率不變各段絕熱線斜率不變 有返混，有返混，VR大大 冷激線調(diào)節(jié)溫度冷激線調(diào)節(jié)溫度催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程多段非原料氣冷激式 逐段逐段Te，Tm線上移線上移 冷卻過程中，冷卻過程中，x不變不變 各段絕熱線斜率上移各段絕熱線斜率上移 一般放在最后兩段之間一般放在最后兩段之間 閥門調(diào)節(jié)溫度閥門調(diào)節(jié)溫度催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程多段原料氣冷激，略去多段原料氣冷激，略去Cp的差異的差異催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程聯(lián)立式聯(lián)立式(2)、(4)求解，可得求解，可得催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程2 多段間接換熱式反應(yīng)器各段始末多段間接換熱式反應(yīng)器各段始末溫度及轉(zhuǎn)化率的

3、優(yōu)化設(shè)計(jì)溫度及轉(zhuǎn)化率的優(yōu)化設(shè)計(jì)1.解析法求解解析法求解n段，已知段，已知V0,x1進(jìn)進(jìn)，xn出出求求VR=最小時(shí)的各段最小時(shí)的各段x，TX1，進(jìn)進(jìn) ，XN，出出 已知已知 2個(gè)個(gè)X i+1，進(jìn)，進(jìn)=X i，出，出 n-1個(gè)方程個(gè)方程T i，出，出-T i，進(jìn)，進(jìn)=(X i,出出-X i，進(jìn)，進(jìn))n個(gè)方程個(gè)方程0 0標(biāo)準(zhǔn)接觸時(shí)間，標(biāo)準(zhǔn)接觸時(shí)間，hVS 0標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下初始態(tài)體積流量，標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下初始態(tài)體積流量，m3(stp)/h催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程獨(dú)立變量數(shù)獨(dú)立變量數(shù)2n-1反應(yīng)器體積最小的必要條件反應(yīng)器體積最小的必要條件為獨(dú)立變量為獨(dú)立變量催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程第一類條件式確定段間間接換熱過程

4、第一類條件式確定段間間接換熱過程第二類條件式確定各段出口轉(zhuǎn)化率第二類條件式確定各段出口轉(zhuǎn)化率催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程第二類條件式第二類條件式第一類條件式第一類條件式催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程2.出口溫度受耐熱溫度限制出口溫度受耐熱溫度限制獨(dú)立變量數(shù)獨(dú)立變量數(shù)n-1，取各段出口轉(zhuǎn)化率取各段出口轉(zhuǎn)化率xi，出出為獨(dú)立變量為獨(dú)立變量催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程3.直接搜索法直接搜索法最優(yōu)化問題：最優(yōu)化問題：1)反應(yīng)器催化床體積最小反應(yīng)器催化床體積最小 2)產(chǎn)量最大產(chǎn)量最大 3)能耗最小能耗最小 4)經(jīng)濟(jì)效益最大經(jīng)濟(jì)效益最大解析法存在的問題：解析法存在的問題：1)VR=min，已推導(dǎo)；但產(chǎn)量已推導(dǎo)；但產(chǎn)量=

5、max?經(jīng)濟(jì)效經(jīng)濟(jì)效 益益=max?2)有溫度限制時(shí)，解析法求解很復(fù)雜。有溫度限制時(shí)，解析法求解很復(fù)雜。3)直接換熱式反應(yīng)器，如何優(yōu)化？直接換熱式反應(yīng)器，如何優(yōu)化？4)不能判斷多維極值的不能判斷多維極值的“尖尖”與與“平平”催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程直接搜索法直接搜索法1）分析獨(dú)立變量數(shù)，確定獨(dú)立變量）分析獨(dú)立變量數(shù)，確定獨(dú)立變量設(shè)計(jì)型：設(shè)計(jì)型：VR=f(x i,出出，T i,進(jìn)進(jìn))=Min操作型：操作型：Prod=f(x i,出出，T i,進(jìn)進(jìn))=Max 必然存在一組必然存在一組(x i,出出，T i,進(jìn)進(jìn))使使VR=Min，或，或Prod=Max催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工

6、程3)給定初值給定初值-得得VR(或或Prod)-修正修正-直至直至VR=Min，或，或Prod=Max4)如何修正，最優(yōu)化方法，如如何修正，最優(yōu)化方法，如powell法法2)建立數(shù)學(xué)模型建立數(shù)學(xué)模型催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程5)若在改變初值的過程中發(fā)現(xiàn)下述現(xiàn)象，若在改變初值的過程中發(fā)現(xiàn)下述現(xiàn)象，改變搜索方向改變搜索方向T i,進(jìn)進(jìn)催化劑耐熱溫度催化劑耐熱溫度注意：直接搜索法求得的結(jié)果，判別注意：直接搜索法求得的結(jié)果，判別催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程3 多段直接換熱式反應(yīng)器各段始末溫多段直接換熱式反應(yīng)器各段始末溫 度及轉(zhuǎn)化率的度及轉(zhuǎn)化率的 優(yōu)化設(shè)計(jì)優(yōu)化設(shè)計(jì)注意：原料氣冷激，注意：原料氣冷激，i i相

7、同相同 非原料氣冷激，非原料氣冷激，i i不相同不相同催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程共有共有5n-1個(gè)變量個(gè)變量獨(dú)立變量數(shù)獨(dú)立變量數(shù)2n-1,當(dāng)?shù)谝欢芜M(jìn)口溫度給定，則獨(dú)立變量數(shù)維當(dāng)?shù)谝欢芜M(jìn)口溫度給定，則獨(dú)立變量數(shù)維2n-2冷激過程熱量衡算冷激過程熱量衡算 n-1 非原料氣冷激非原料氣冷激冷激過程中物料衡算冷激過程中物料衡算 n-1n-1x i,進(jìn)進(jìn)，x n,出出已知已知 2 催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程4 多段球形催化床甲醇合成多段球形催化床甲醇合成 反應(yīng)器非均相數(shù)學(xué)模型及反應(yīng)器非均相數(shù)學(xué)模型及 優(yōu)化設(shè)計(jì)優(yōu)化設(shè)計(jì)1物料衡算物料衡算2催化床非均相數(shù)學(xué)模型催化床非均相數(shù)學(xué)模型3甲醇合

8、成反應(yīng)動(dòng)力學(xué)甲醇合成反應(yīng)動(dòng)力學(xué)4氣固相間傳質(zhì)系數(shù)和給熱系數(shù)氣固相間傳質(zhì)系數(shù)和給熱系數(shù)5催化劑內(nèi)擴(kuò)散效率因子催化劑內(nèi)擴(kuò)散效率因子6優(yōu)化設(shè)計(jì)優(yōu)化設(shè)計(jì)7計(jì)算框圖計(jì)算框圖8計(jì)算結(jié)果計(jì)算結(jié)果催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程1 物料衡算獨(dú)立反應(yīng)數(shù)獨(dú)立反應(yīng)數(shù)2，關(guān)鍵組分?jǐn)?shù)，關(guān)鍵組分?jǐn)?shù)2，yCO，yCO2催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程2 催化床非均相數(shù)學(xué)模型設(shè)球形反應(yīng)器催化床的內(nèi)半徑為R1，外半徑為R2，假定徑向流動(dòng)分布均勻，流動(dòng)中無溝流短路，不存在返混。在催化床中取一半徑為R、厚度為dR的微元?dú)んw，分別對氣相和催化床顆粒進(jìn)行物料和熱量衡算。物料衡算 氣相固相熱量衡算 氣相固

9、相由于由于式中式中催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程整理物料衡算式及熱量衡算式，得Z為混合為混合氣體的壓氣體的壓縮因子?？s因子。催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程3 甲醇合成反應(yīng)動(dòng)力學(xué)催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程4 氣固相間傳質(zhì)系數(shù)和給熱系數(shù)組分i氣固相間傳質(zhì)系數(shù)kg,i和給熱系數(shù)分別采用固定床中流體與顆粒外表面間的傳質(zhì)J因子JD和傳熱J因子JH關(guān)聯(lián)式計(jì)算，即上式中的Rep適用范圍為0.015000。催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程5 催化劑內(nèi)擴(kuò)散效率因子CO、CO2催化劑內(nèi)擴(kuò)散效率因子采用關(guān)鍵組分模型計(jì)算。催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程6 優(yōu)化設(shè)計(jì)對于球形反應(yīng)器串聯(lián)生產(chǎn)裝置，在第一反應(yīng)器進(jìn)口氣體組成、進(jìn)口

10、溫度、操作壓力一定的情況下，要達(dá)到某一產(chǎn)量，有一組優(yōu)化的操作條件，此時(shí)催化床的總體積最小。因此，對于E個(gè)球形反應(yīng)器，優(yōu)化設(shè)計(jì)的目標(biāo)函數(shù)為式中，R1及R2分別是催化床外半徑及內(nèi)半徑。催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程對上式的分析當(dāng)球形反應(yīng)器催化床內(nèi)徑一定時(shí)，影響球形反應(yīng)器催化床體積的因素包括催化床外徑、進(jìn)出口氣體流量，氣體進(jìn)出口溫度及組成。由于各反應(yīng)器間是間接換熱過程，第e個(gè)反應(yīng)器出口氣體組成、流量即為第e+1個(gè)反應(yīng)器進(jìn)口氣體組成、流量。E個(gè)反應(yīng)器串聯(lián)裝置，存在2E-2個(gè)獨(dú)立變量。當(dāng)E=3時(shí)，由于球形反應(yīng)器獨(dú)有的特點(diǎn)，獨(dú)立變量為3個(gè)，即催化床外半徑、第二、三反應(yīng)器進(jìn)口溫度。獨(dú)立變量確定后，用直接搜索法優(yōu)化

11、設(shè)計(jì)催化床體積。在優(yōu)化設(shè)計(jì)中，各床層的溫度不得超過催化劑的耐熱溫度，因此，優(yōu)化設(shè)計(jì)是有約束的最優(yōu)化問題。7 計(jì)算框圖yes反應(yīng)速率反應(yīng)速率反應(yīng)熱反應(yīng)熱恒壓熱容恒壓熱容微分方程組微分方程組輸入輸入給定初值給定初值龍格龍格庫塔法求庫塔法求解方程解方程 求求產(chǎn)量產(chǎn)量=給定值給定值?VR最小最小輸出輸出調(diào)整調(diào)整R2調(diào)整調(diào)整Tb2,inTb3,inyesnono內(nèi)擴(kuò)散內(nèi)擴(kuò)散效率因子效率因子傳質(zhì)系數(shù)傳質(zhì)系數(shù)給熱系數(shù)給熱系數(shù)R2外半徑外半徑催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程8 計(jì)算結(jié)果Vin 1.8105 m3(STP)/h,yin CO 0.1053 CO2 0.0316 H2 0.7640

12、 CH3OH 0.0055 H2O 0.0002 N2 0.0499 CH4 0.0435P 5 Mpa 生產(chǎn)能力為生產(chǎn)能力為 100 kt/year生產(chǎn)條件：生產(chǎn)條件：催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程表表 催化床層中徑向組成和顆粒外表面氣體組成及溫度分布催化床層中徑向組成和顆粒外表面氣體組成及溫度分布反應(yīng)器反應(yīng)器R/myi,gtg/yi,sts/COCO2CH3OHCOCO2CH3OH11.3500.10530.03160.0055210.00.10520.03160.0056210.41.2620.10320.03120.0089217.10.10320.03120.0090217.51.1600

13、.10090.03080.0128225.30.10080.03070.0130225.71.0370.09820.03020.0174234.70.09810.03020.0175235.10.8730.0950.0952 20.02960.0225245.00.09510.02950.0226245.40.6000.09200.02890.0278255.90.09190.02890.0278256.1催化反應(yīng)工程催化反應(yīng)工程表表 中期操作各反應(yīng)器進(jìn)出口溫度和氣體組成中期操作各反應(yīng)器進(jìn)出口溫度和氣體組成反應(yīng)器t/yiCOCO2CH3OH1進(jìn)口出口215.0256.20.10530.09340.03160.02910.00550.02552進(jìn)口出口218.0257.20.09340.08150.02910.02730.02550.04463進(jìn)口出口223.0254.20.08150.07130.02730.02660.04660.0598