【基金標(biāo)書】2010CB631300-新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的關(guān)鍵基礎(chǔ)科學(xué)問(wèn)題研究

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項(xiàng)目名稱： 新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的關(guān)鍵基礎(chǔ)科學(xué)問(wèn)題研究首席科學(xué)家： 朱敏 華南理工大學(xué)起止年限： 2010年 1月-2014 年 8月依托部門： 教育部一、研究?jī)?nèi)容本項(xiàng)目針對(duì)氫能規(guī)模應(yīng)用中對(duì)高容量?jī)?chǔ)氫材料的重大技術(shù)需求，為發(fā)展具有高儲(chǔ)氫密度、低操作溫度、可控放氫的儲(chǔ)氫材料體系，從 儲(chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)制備、性能調(diào)控到系統(tǒng)集成，在以下三個(gè) 層面上開展相應(yīng)的基 礎(chǔ)研究：（1（ 原子和分子水平層面：從量子化學(xué)理論出發(fā)，開展氫與輕元素相互作用的計(jì)算模擬，建立儲(chǔ)氫材料的成分結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)理論，指導(dǎo) 新型儲(chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)開發(fā)。（2（ 組織結(jié)構(gòu)層面：利用先進(jìn)的成分、結(jié)構(gòu)測(cè)試技術(shù)，揭示 儲(chǔ)氫材料成分、結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)氫性能的關(guān)系，闡明 儲(chǔ)氫材料的吸/放 氫反應(yīng)機(jī)理， 實(shí)現(xiàn)對(duì)儲(chǔ)氫材料性能的調(diào)控。（3（ 儲(chǔ)氫材料和系統(tǒng)集成層面：發(fā)展新型高容量?jī)?chǔ)氫材料，揭示儲(chǔ)氫材料與系統(tǒng)多場(chǎng)耦合的能量傳遞規(guī)律及控制方法，實(shí)現(xiàn)可控放氫 系統(tǒng)的集成。儲(chǔ)氫材料研究的核心問(wèn)題是在如何獲得高儲(chǔ)氫容量的同時(shí)，要兼具優(yōu)良的吸放氫動(dòng)力學(xué)性能。針對(duì)此 問(wèn)題我們從以下三個(gè)關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題入手開展研究：（1（ 氫與材料間相互作用過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移和原子/分子擴(kuò)散問(wèn)題：利用能量密度函數(shù)理論、原子勢(shì)和分子動(dòng)力學(xué)等理論對(duì)氫與輕元素之間的相互作用進(jìn)行計(jì)算模擬，指 導(dǎo)新型儲(chǔ)氫材料的成分和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，闡明其物理、化學(xué)性質(zhì)和吸/放氫反應(yīng)機(jī)理。（2（ 材料的多相和多尺度結(jié)構(gòu)與吸/放氫過(guò)程的熱 力學(xué)和動(dòng)力學(xué)調(diào)控問(wèn)題：研究新型儲(chǔ)氫材料的物理、化學(xué)制備方法，通 過(guò)先進(jìn)的成分和結(jié)構(gòu)分析方法，揭示材料成分、結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)氫性能的關(guān)系， 實(shí)現(xiàn)儲(chǔ)氫 材料吸/ 放氫過(guò)程的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)調(diào)控。（3（ 儲(chǔ)氫材料與系統(tǒng)多場(chǎng)耦合的能量傳遞及控制問(wèn)題：開展儲(chǔ)氫材料與儲(chǔ)氫系統(tǒng)的集成研究，探索多場(chǎng)耦合條件對(duì)輕質(zhì)儲(chǔ)氫材料和儲(chǔ)氫系統(tǒng)性能的影響規(guī)律和機(jī)制，查明影響儲(chǔ)氫材料與系統(tǒng)儲(chǔ)放氫過(guò)程傳熱/傳質(zhì)性能的關(guān)鍵因素，提出改善儲(chǔ)氫系統(tǒng)性能的有效途徑。主要研究?jī)?nèi)容包括： 本項(xiàng)目針對(duì)上述三個(gè)關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，沿著高容量?jī)?chǔ)氫材料設(shè)計(jì)→微觀結(jié)構(gòu)分析和調(diào)制→儲(chǔ)氫性能優(yōu)化→儲(chǔ)氫系統(tǒng)集成的主線，系統(tǒng)開展新型儲(chǔ)氫材料的基礎(chǔ)科學(xué)問(wèn)題研究，研發(fā)具有高 儲(chǔ)氫密度、低操作溫度、可控放氫的儲(chǔ)氫材料體系。本項(xiàng) 目的主要研究?jī)?nèi)容包括：（1）氫與輕金屬體系的相互作用研究及新型儲(chǔ)氫材料設(shè)計(jì)和探索利用能量密度函數(shù)、原子勢(shì)和分子動(dòng)力學(xué)等理論對(duì)輕質(zhì)金屬及其化合物與氫之間的相互作用進(jìn)行計(jì)算模擬，建立新型儲(chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)理論，研究新型儲(chǔ)氫材料的合成方法及其吸/放氫性質(zhì)和機(jī)理，掌握吸放 氫 循環(huán)的性能衰退機(jī)制及其影響因素，為發(fā)展新型高容量 儲(chǔ)氫材料體系提供理論依據(jù)和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。（2）輕金屬基高容量?jī)?chǔ)氫材料及其多尺度結(jié)構(gòu)與吸/放氫特性關(guān)系采用先進(jìn)的物理和化學(xué)方法制備輕金屬氫化物和配位氫化物，并對(duì)其進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)調(diào)制和催化摻雜；針對(duì)輕金屬基氫化物建立高能 XRD 和 XAFS 等實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采集與分析方法，確定其結(jié)構(gòu)、 氫占位、相 鄰兩原子之 間的鍵長(zhǎng)等晶體參數(shù)；利用同步輻射/中子衍射原位表征吸/放氫過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變。揭示微觀結(jié)構(gòu)、缺陷和多尺度協(xié)同作用與吸/放氫特性的關(guān)系， 實(shí)現(xiàn)對(duì)輕 金屬基儲(chǔ)氫材料吸/ 放氫性能的優(yōu)化調(diào)控。（3）高容量低維儲(chǔ)氫材料及其吸/放氫反應(yīng)的熱力學(xué)與 動(dòng)力學(xué)采用多種物理、化學(xué)方法探索低維儲(chǔ)氫材料的制備、形態(tài)和尺寸控制及復(fù)合組裝；分析其成分、晶體結(jié) 構(gòu)和組織形貌。研究低 維儲(chǔ)氫材料在吸/放氫過(guò)程中氫的吸附/解離、溶入/析出等相互作用及原子/分子擴(kuò) 散機(jī)制和結(jié)構(gòu)演變規(guī)律。闡明納米尺寸效應(yīng)對(duì)材料吸/放氫反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的影響 規(guī)律，特別注重材料吸/放氫過(guò)程中熱焓和活化能的調(diào)控。為發(fā)展出新的高性能低維儲(chǔ)氫材料體系奠定基礎(chǔ)。（4）新型輕質(zhì)高容量化合物儲(chǔ)氫材料及其吸/放氫反 應(yīng)機(jī)理探索金屬硼氫化物、氮?dú)浠锖桶被鹜閺?fù)合物等輕質(zhì)化合物儲(chǔ)氫材料的制備方法，掌握其結(jié)構(gòu)特征和主要物理化學(xué)性質(zhì)，揭示其成分、 結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)氫特性的相關(guān)性，闡明其吸/放氫 反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)機(jī)理，探明吸/ 放氫反應(yīng)的速度控制步驟。通 過(guò)材料組分優(yōu)化、結(jié)構(gòu)調(diào)控、尺度控制、催化劑引入等方法，優(yōu)化材料的綜合性能，掌握循環(huán)性能衰退規(guī)律及解決方法， 獲 得儲(chǔ)氫量>6wt％的新型輕質(zhì)高容量化合物儲(chǔ)氫材料。（5）高容量?jī)?chǔ)氫材料的可控放氫及氫源系統(tǒng)技術(shù)研究研究新型高容量化學(xué)氫化物的熱力學(xué)性質(zhì)、熱解/水解 動(dòng)力學(xué)行為與反應(yīng)機(jī)制；探索有效改善化學(xué)氫化物可控放氫性能的方法及相關(guān)材料制備技術(shù)。研究?jī)?chǔ)氫系統(tǒng)的傳熱/傳質(zhì)動(dòng)態(tài)響應(yīng)規(guī)律。研究?jī)?chǔ)氫材料的物理狀 態(tài)參數(shù)與儲(chǔ)氫系統(tǒng)的儲(chǔ)氫密度、 傳熱/傳質(zhì)性能的 對(duì)應(yīng)關(guān)系，提高儲(chǔ)氫系統(tǒng)的能量密度，實(shí)現(xiàn)能量的高效傳遞；研究?jī)?chǔ)氫系統(tǒng)的失效機(jī)制及其改善措施。二、預(yù)期目標(biāo)本項(xiàng)目的總體目標(biāo)： 本項(xiàng)目總體研究目標(biāo)是：在新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)理論、制備技術(shù)、表征方法以及儲(chǔ)氫機(jī)理等前沿基礎(chǔ)理論和高水平技術(shù)基礎(chǔ)理論方面取得具有重要影響的研究成果，研制出具有高儲(chǔ)氫密度、低操作溫度、可控放 氫的新型儲(chǔ)氫材料。形成一支具有國(guó)際影響力的儲(chǔ)氫材料研究隊(duì)伍，構(gòu)建儲(chǔ)氫材料及其相關(guān)技術(shù)的國(guó)際化研究網(wǎng)絡(luò)與合作科研平臺(tái)，推動(dòng)我國(guó)儲(chǔ)氫材料研究水平進(jìn)入世界領(lǐng)先行列。五年預(yù)期目標(biāo): 通過(guò)五年的研究工作，預(yù)期在新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的前沿基礎(chǔ)理論和高水平技術(shù)基礎(chǔ)理論方面取得具有重要影響的研究成果。具體研究成果體現(xiàn)在：(1) 探明氫與輕質(zhì)元素和相關(guān)化合物間的相互作用，揭示輕質(zhì)高容量?jī)?chǔ)氫材料的物理和化學(xué)性質(zhì)，發(fā)展高容量?jī)?chǔ)氫材料成分和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)理論，建立新型輕質(zhì)儲(chǔ)氫材料儲(chǔ)氫性能的預(yù)測(cè)方法，為新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)開發(fā)提供理論依據(jù)。(2) 發(fā)展新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的合成制備技術(shù)和測(cè)試表征方法；探明材料吸/放氫過(guò)程中氫的吸附、解離和溶入/析出等相互作用及原子 /分子擴(kuò)散機(jī)制，掌握多尺度效應(yīng)對(duì)材料吸/放氫反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的影響 規(guī)律；揭示材料的成分、結(jié)構(gòu)與儲(chǔ)氫性能的關(guān)系，闡明新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的吸/放氫反應(yīng)機(jī)理，為調(diào)控材料的吸/放氫性能以及能量的高效傳遞提供理 論基礎(chǔ)和設(shè)計(jì)原則。(3) 通過(guò)材料組分優(yōu)化、結(jié)構(gòu)調(diào)控、尺度控制、催化 劑引入等方法，發(fā)展一系列具有高儲(chǔ)氫密度、低操作溫度、可控放氫的新型儲(chǔ)氫材料，其 儲(chǔ)氫容量大于6 wt%。(4) 發(fā)展新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的可控放氫關(guān)鍵技術(shù)，揭示儲(chǔ)氫系統(tǒng)多場(chǎng)耦合下的能量傳遞規(guī)律，完善高能量密度儲(chǔ)氫系統(tǒng)的設(shè)計(jì)方法，開發(fā)高能量密度的儲(chǔ)氫系統(tǒng)（系統(tǒng)儲(chǔ)氫密度達(dá)到儲(chǔ)氫材料容量的 60%以上）。(5) 預(yù)計(jì)五年期間，申請(qǐng)發(fā)明專利 50 項(xiàng)以上，出版專著 2-4 本， 發(fā)表 SCI 收錄論文 200 篇以上，研究成果獲得省部級(jí)一等獎(jiǎng)以上獎(jiǎng)勵(lì) 1-3 項(xiàng)。人才培養(yǎng)計(jì)劃：培養(yǎng)和造就一批中青年學(xué)術(shù)帶頭人和學(xué)術(shù)骨干，爭(zhēng)取培育教育部“ 長(zhǎng)江計(jì)劃”或中科院“百人 計(jì)劃” 學(xué)者 1-2 名，國(guó)家自然科學(xué)杰出青年基金獲得者 2 名左右，教育部“新世 紀(jì)優(yōu)秀人才計(jì) 劃”2-3 名，培養(yǎng)研究生 100 名左右?？蒲袆?chuàng)新基地建設(shè)：在國(guó)家 973 計(jì)劃項(xiàng)目推動(dòng)下，構(gòu)建高容量?jī)?chǔ)氫材料的國(guó)際化研究網(wǎng)絡(luò)與合作科研平臺(tái)。以建設(shè)省部級(jí)以上重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和工程中心為目標(biāo)，積極爭(zhēng)取各種資源和力量，建設(shè)國(guó)際化、開放型的新型高容量?jī)?chǔ)氫材料技術(shù)創(chuàng)新研究基地。三、研究方案1）學(xué)術(shù)思路： 隨著對(duì)儲(chǔ)氫材料性能要求的提高，傳統(tǒng)金屬氫化物儲(chǔ)氫材料及其相關(guān)的研究思路已經(jīng)不能滿足開發(fā)新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的要求。目前，除金屬氫化物外，大量的復(fù)雜體系，如配位氫 化物、化學(xué) 氫化物、介孔材料等均被納為研究對(duì)象。此外，對(duì)儲(chǔ)氫材料的微觀結(jié) 構(gòu)進(jìn)行多層次設(shè)計(jì)、引入非平衡結(jié)構(gòu)、多相復(fù)合、添加催化劑已成為提高復(fù)雜體系儲(chǔ)氫材料性能的重要手段。因此，發(fā)展高性能儲(chǔ)氫材料必須注重這些新的基本特征。綜合考慮不同結(jié)構(gòu)層次對(duì)儲(chǔ)氫材料性能的影響，本項(xiàng)目的基本學(xué)術(shù)思想如下：首先，從氫與輕元素及其化合物的相互作用入手，深入分析氫（包括原子和分子）與材料的鍵合狀態(tài)（包括物理吸附和化學(xué)結(jié)合兩類機(jī)制），計(jì)算含輕元素氫化物的電子結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、生成焓等，建立新型 輕質(zhì)儲(chǔ)氫 材料吸放氫反應(yīng)機(jī)理模型，并通 過(guò)材料的成分設(shè)計(jì) 和結(jié)構(gòu)調(diào)制， 發(fā)展高容量 儲(chǔ)氫材料體系。第二，考慮材料組織和結(jié)構(gòu)因素對(duì)材料儲(chǔ)氫特性的作用。通過(guò)確定儲(chǔ)氫材料的結(jié)構(gòu)類型、氫占位、相鄰兩原子之間的鍵長(zhǎng)等晶體參數(shù)，揭示材料吸/ 放氫過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變規(guī)律；深入研究材料中的缺陷（包括摻雜）、界面、非平衡結(jié)構(gòu)等因素對(duì)其吸/放氫熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性能的影響，確立新型高容量 儲(chǔ)氫材料的組織結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)原則。第三，通過(guò)形成多相復(fù)合結(jié)構(gòu)或低維材料的復(fù)合組裝，查明儲(chǔ)氫材料多相之間的相互作用機(jī)理，揭示材料吸/放氫過(guò)程中氫的吸附、解離和溶入/ 析出等相互作用及原子/分子擴(kuò)散機(jī)制；利用材料的尺度效應(yīng)和多相 協(xié)同效應(yīng)等調(diào)控吸/ 放氫反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，改善儲(chǔ)氫 材料的性能。第四，通過(guò)傳熱理論模型計(jì)算，揭示 儲(chǔ)氫系統(tǒng)在吸放氫過(guò)程中的傳熱動(dòng)態(tài)響應(yīng)規(guī)律；研究多場(chǎng)耦合條件對(duì)輕質(zhì)儲(chǔ)氫材料和儲(chǔ)氫系統(tǒng)性能的影響，發(fā)展以新型輕質(zhì)儲(chǔ)氫材料為工作介質(zhì)的高密度儲(chǔ)氫系統(tǒng)。上述四個(gè)方面的研究既有各自明確的科學(xué)問(wèn)題和學(xué)術(shù)目標(biāo)，又互相聯(lián)系構(gòu)成一個(gè)有機(jī)的整體。2）技術(shù)途徑： 根據(jù)上述學(xué)術(shù)思想和擬開展的主要研究?jī)?nèi)容，本項(xiàng)目將主要采取以下技術(shù)途徑開展研究工作：(1) 理論計(jì)算：采用第一性原理和分子動(dòng)力學(xué)模擬等方法對(duì)氫在儲(chǔ)氫材料中的行為進(jìn)行計(jì)算；分析氫化物的鍵合狀態(tài)、電子結(jié)構(gòu)和態(tài)密度等，著重研究材料組織結(jié)構(gòu)特征對(duì)不同形態(tài)的氫（離子、原子與分子）的吸/脫附行為的作用，計(jì)算與表征氫在材料的表面、界面以及體相內(nèi)的傳輸特性。 (2) 組織結(jié)構(gòu)分析：運(yùn)用 X 射線/中子衍射、電子顯微分析、拉曼光譜、紅外光譜、核磁共振等手段對(duì)儲(chǔ)氫 材料進(jìn)行綜合分析和表征；重點(diǎn)研究?jī)?chǔ)氫材料的微觀結(jié)構(gòu)調(diào)制、催化修飾、多相復(fù)合等結(jié)構(gòu)特征與儲(chǔ)氫 性能的關(guān)系。特 別注重利用中子衍射和同步輻射技術(shù)對(duì)吸/放氫過(guò)程的原位動(dòng)態(tài) 分析，準(zhǔn)確認(rèn)識(shí)材料的儲(chǔ)氫反應(yīng)機(jī)理。(3) 熱力學(xué)和 動(dòng)力學(xué)分析：對(duì)不同儲(chǔ)氫材料的吸/放氫反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究，分析界面、表面、非平衡結(jié)構(gòu)、催化相、多相 結(jié)構(gòu)、納米尺寸效應(yīng)、復(fù)合組裝等對(duì)吸/放氫反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性能的影響，特別注重材料吸/ 放氫過(guò)程中熱焓和活化能的調(diào)控，建立復(fù)雜體系和多尺度結(jié)構(gòu)儲(chǔ)氫材料的吸/放氫動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)模型。(4) 材料制備 ：采用物理（包括機(jī)械合金化、等離子體、物理氣相沉積、氣相蒸發(fā)轉(zhuǎn)移等）和化學(xué)合成技術(shù)（包括固－固、液－固、氣－固反應(yīng)技術(shù)等）制備合成新型輕質(zhì)儲(chǔ)氫材料、低維結(jié) 構(gòu)儲(chǔ)氫材料、新型催化劑；制備多相復(fù)合儲(chǔ)氫材料、進(jìn)行納米組裝。通過(guò)制備方法及工藝參數(shù)的優(yōu)化， 實(shí)現(xiàn)對(duì)材料微觀結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)氫特性的調(diào)控。(5) 儲(chǔ)氫系統(tǒng)技術(shù)研究：采用非連續(xù)介質(zhì)傳熱理論，研究含內(nèi)熱源的多孔儲(chǔ)氫床體的傳熱特性和動(dòng)態(tài)響應(yīng)規(guī)律；測(cè)定儲(chǔ)氫材料裝填技術(shù)對(duì)系統(tǒng)儲(chǔ)氫密度和傳熱/傳質(zhì)特性的影響規(guī)律，研究系 統(tǒng)失效機(jī)制，并對(duì)其安全性能進(jìn)行準(zhǔn)確評(píng)價(jià)。3) 創(chuàng)新點(diǎn)與特色： 本項(xiàng)目的特色與創(chuàng)新之處體現(xiàn)在以下四個(gè)方面：(1) 在材料制備方面，選擇輕質(zhì)元素構(gòu)成體系，制備一系列具有新組成、新結(jié)構(gòu)的高容量氫化物材料、低 維結(jié)構(gòu)材料；綜合運(yùn)用結(jié)構(gòu)調(diào)制、相復(fù)合、催化 劑摻雜、納米 組裝等技術(shù)調(diào)控材料成分與結(jié)構(gòu)；結(jié)合實(shí)驗(yàn)/ 計(jì)算模擬，發(fā)展新型儲(chǔ)氫材料設(shè)計(jì)理論。(2) 在結(jié)構(gòu)表征方面，注重采用同步輻射和中子衍射等技術(shù)，原位動(dòng)態(tài)分析儲(chǔ)氫材料的吸/放氫過(guò)程， 結(jié)合理論計(jì)算模擬，揭示 儲(chǔ)氫材料的吸/ 放氫反應(yīng)機(jī)理。(3) 在儲(chǔ)氫性能研究方面， 結(jié)合實(shí)驗(yàn)/理論計(jì)算，研究材料組成與微觀結(jié)構(gòu)（包括：表面/相界面狀態(tài)、 結(jié)構(gòu)缺陷、納米尺寸效應(yīng)等）對(duì)材料吸/ 放氫反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性能的影響和機(jī)制， 發(fā)展改善材料儲(chǔ)氫綜合性能的原理和方法。(4) 在 儲(chǔ)氫系 統(tǒng)設(shè)計(jì)方面，基于對(duì)材料裝填密度、換熱器結(jié)構(gòu)、系統(tǒng)應(yīng)力場(chǎng)分布等影響系統(tǒng)性能的關(guān)鍵因素的深入研究，闡明儲(chǔ)氫系統(tǒng)多場(chǎng)耦合下的傳熱/傳質(zhì)規(guī)律，完善高能量密度 儲(chǔ)氫系統(tǒng)的設(shè)計(jì)原理。4）可行性分析： 本項(xiàng)目的學(xué)術(shù)思想和研究?jī)?nèi)容是在全面深入分析儲(chǔ)氫材料研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，準(zhǔn)確把握儲(chǔ)氫材料研究的未來(lái)發(fā)展趨勢(shì)，充分考慮我國(guó)儲(chǔ)氫材料研究的工作特色而提出的。項(xiàng)目組成員 多為國(guó)內(nèi)該領(lǐng)域具有重要影響的中青年學(xué)術(shù)骨干，長(zhǎng)期從事儲(chǔ)氫材料的基礎(chǔ)研究及應(yīng)用開發(fā)，在儲(chǔ)氫材料的制備合成、結(jié)構(gòu)表征、吸放氫性能測(cè)試及儲(chǔ)氫機(jī)理分析等方面具有扎實(shí)的理論基礎(chǔ)和從事學(xué)科交叉課題研究的豐富工作經(jīng)驗(yàn)，擁有廣泛的國(guó)際合作研究經(jīng)歷，具有良好的工作基礎(chǔ)。已經(jīng)主持完成了一批與本項(xiàng)目密切相關(guān)的基礎(chǔ)研究項(xiàng)目，并取得具有重要國(guó)際影響的基礎(chǔ)研究成果。因此，本項(xiàng)目的實(shí)施完全有可能在高容量?jī)?chǔ)氫材料研究方面取得重大突破，實(shí)現(xiàn)預(yù)期研究目標(biāo)。本項(xiàng)目擬采用的材料制備、結(jié)構(gòu)分析和性能表征等方法在新型高容量輕質(zhì)儲(chǔ)氫材料體系的前期研究中已經(jīng)被證明有效、可行。在材料制備方面，本 項(xiàng)目研究擬采用的物理、化學(xué)合成技 術(shù)均已得到廣泛應(yīng)用，例如采用固相和液相反應(yīng)并行的方法合成具有新結(jié)構(gòu)、新 組成的堿金屬或堿土金屬硼氮復(fù)合氫化物。在組織結(jié)構(gòu)表征方面，本項(xiàng)目將采用 SEM、TEM、XRD、光 譜、核磁、紅外、拉曼、中子衍射和同步輻射技術(shù)等對(duì)相結(jié)構(gòu)、微觀結(jié)構(gòu)、反 應(yīng)過(guò)程等 進(jìn)行分析， 為機(jī)理解釋提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。在計(jì)算模擬方面，項(xiàng)目參加單位南開大學(xué) 擁有運(yùn)算速度達(dá)到每秒3.231萬(wàn)億次的高性能計(jì)算機(jī)—“南開之星” ，并安裝了國(guó)際上通行的商業(yè)(VASP)及免費(fèi)(PWSCF、Abinit、DACAPO、CASINO、 SIESTA)程序包，能夠?yàn)閮?chǔ)氫材料的電子結(jié)構(gòu)、能級(jí)狀態(tài)的理 論研究和模型建立提供高水平的研究平臺(tái)。此外，北京大學(xué)的北京分子科學(xué)國(guó)家（聯(lián)合）實(shí)驗(yàn)室和稀土材料化學(xué)及應(yīng)用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；中科院大連化學(xué)物理研究所的大連潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、分子反 應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和燃料電池及氫源技術(shù)國(guó)家工程研究中心；中科院沈陽(yáng)金屬所的沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家（聯(lián)合）實(shí)驗(yàn)室；南開大學(xué)的化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)一級(jí)學(xué)科、元素有機(jī)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和高效儲(chǔ)能教育部工程研究中心以及華南理工大學(xué)的材料科學(xué)與工程國(guó)家重點(diǎn)一級(jí)學(xué)科、金屬材料成形與裝備教育部工程研究中心、特種功能材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和浙江大學(xué)的材料科學(xué)與工程國(guó)家重點(diǎn)一級(jí)學(xué)科可以為本項(xiàng)目的實(shí)施提供國(guó)際一流的研究環(huán)境和設(shè)施。因此，本項(xiàng)目組具備了完成預(yù)定目 標(biāo)和計(jì)劃的條件。四、年度計(jì)劃年度計(jì)劃年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo)第一年（1）基于第一性原理，利用 Hartree-Fock方法以及密度泛函理論方法研究氫與輕質(zhì)元素和相關(guān)化合物間的相互作用。建立相關(guān)的基本數(shù)據(jù)庫(kù)，解決什么樣的交 換關(guān)聯(lián)勢(shì)和基函數(shù)能準(zhǔn)確而有效地描述 H2 與什么樣的輕質(zhì)材料之間的相互作用。收集 儲(chǔ)氫材料的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)并建立相應(yīng)的數(shù)據(jù)庫(kù)；對(duì)新型輕質(zhì)金屬氫化物的設(shè)計(jì)和性能模擬計(jì)算，篩選一些能夠具有優(yōu)良輕質(zhì)金屬氫化物，并對(duì)其性質(zhì)進(jìn)行理論和計(jì)算。（2）采用水熱法、溶膠凝膠法、等離子體、化學(xué)氣相沉積、化學(xué)鍍、氣相蒸 發(fā)轉(zhuǎn)移等物理和化學(xué)合成技術(shù)制備篩選的輕金屬氫化物、配位氫化物和多相復(fù)合儲(chǔ)氫材料；探索輕質(zhì)元素及復(fù)合物的納米顆粒、 納米空心球、 納米線、納米管等低 維儲(chǔ)氫材料的制 備、形 態(tài)和尺寸控制。（3）利用 X 射線/中子衍射、電子顯微分析、拉曼光譜、紅外光譜、核磁共振 和同步輻射及其原位分析技術(shù)，對(duì)制 備的儲(chǔ)氫材料進(jìn)行綜合分析和表征；初步探討化合物中各元素與 H 間的鍵合狀態(tài)和作用機(jī)制。（4）檢測(cè)制備的儲(chǔ)氫材料吸/放氫行為，計(jì)算其吸放氫反應(yīng)熱力學(xué)；嘗試調(diào)變輕質(zhì)化合物儲(chǔ)氫材料的熱力學(xué)穩(wěn)定性。（5）建立可靠評(píng)價(jià)儲(chǔ)氫材料有效傳熱與儲(chǔ)氫容量關(guān)系的方法；建立描述儲(chǔ)氫材料氫壓、容量與反應(yīng)熱焓關(guān)系的數(shù)學(xué)模型。（1）分析輕質(zhì)金屬及其化合物的鍵合狀態(tài)、電子結(jié)構(gòu)和態(tài)密度等，探明材料組織結(jié)構(gòu)特征對(duì)不同形態(tài)的氫（離子、原子與分子）的吸/ 脫附行為的作用。（2）研究其制備多種低維高容量?jī)?chǔ)氫材料的新型制備方法的最佳實(shí)驗(yàn)條件，并實(shí)現(xiàn)形貌、微觀結(jié)構(gòu)可控；制備出 1-2 種高容量輕金屬基儲(chǔ)氫材料；（3）揭示不同狀態(tài)下材料結(jié)構(gòu)、原子占位、應(yīng)變等變化規(guī)律及吸/放氫反應(yīng)機(jī)理；（4）揭示儲(chǔ)氫材料的微觀結(jié)構(gòu)調(diào)制、催化修飾、多相復(fù)合以及元素替代等結(jié)構(gòu)特征與儲(chǔ)氫性能的關(guān)系；（5）確定儲(chǔ)氫材料有效傳熱與儲(chǔ)氫容量的關(guān)聯(lián)；建立描述儲(chǔ)氫材料傳熱傳質(zhì)性能的數(shù)學(xué)模型。（6）發(fā)表 SCI 收錄論文30 篇，申 請(qǐng)發(fā)明專利 5-10項(xiàng)，培養(yǎng)研究生約 15 名。年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo)第二年（1）對(duì)堿金屬或堿土金屬氨基物、MOFs 、硼氫化物和硼氮復(fù)合氫化物進(jìn)行氫與化合物元素的相互作用的理論計(jì)算；對(duì)其儲(chǔ)氫的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行模擬計(jì)算；設(shè)計(jì)新型的氨基物、硼氫化物和復(fù)合 氫化物、 MOFs，發(fā)展高容量?jī)?chǔ)氫材料成分和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)理論；（2）對(duì)設(shè)計(jì)進(jìn)行驗(yàn)證，探索新的合成方法，采用化學(xué)法及物理方法制備輕質(zhì)元素及化合物的核殼（core-shell）復(fù)合 結(jié)構(gòu)、 輕金屬氫化物和配位氫化物；對(duì)材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)制，摻雜 催化相，進(jìn)行納米約束。得到具有不同的形態(tài)、分布、 結(jié)構(gòu)尺度、非平衡 態(tài)結(jié)構(gòu)等微觀組織結(jié)構(gòu)特征的儲(chǔ)氫體系；嘗試具有納米結(jié)構(gòu)的低維高容量?jī)?chǔ)氫材料的復(fù)合組裝和單晶生長(zhǎng)等；優(yōu)化催化劑制備及后處理?xiàng)l件，制備高效、廉價(jià)負(fù)載型過(guò)渡金屬催化 劑；（3）對(duì)粉末譜儀增添低溫、高壓等附屬測(cè)量環(huán)境，改 進(jìn)低本底樣品盒及充 氫（氘）裝置；分析和計(jì)算氫在樣品中的分布、價(jià) 態(tài)情況、與其它元素的相互作用、傳輸過(guò) 程；（4）對(duì)制備的樣品進(jìn)行儲(chǔ)氫熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)測(cè)量、考察其機(jī)理；分析界面、表面、非平衡結(jié)構(gòu)、催化相、多相結(jié)構(gòu)、 納米尺寸效應(yīng)、復(fù)合 組裝等對(duì)吸/放氫 反應(yīng)熱 力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性能的影響，特別注重材料吸 /放氫過(guò)程中熱焓和活化能的調(diào)控。（5）以傳熱傳質(zhì)性能數(shù)學(xué)模型為基礎(chǔ)，計(jì)算模擬儲(chǔ)氫材料床體吸放氫過(guò)程中的傳熱傳質(zhì)性能。（1）計(jì)算與表征氫在材料的表面、界面以及體相內(nèi)的傳輸特性，揭示輕質(zhì)高容量?jī)?chǔ)氫材料的物理和化學(xué)性質(zhì)，發(fā)展高容量?jī)?chǔ)氫材料成分和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)理論。（2）探索高容量?jī)?chǔ)氫材料的合成方法，發(fā)展儲(chǔ)氫材料的合成制備過(guò)程中的形態(tài)和尺寸控制及納米復(fù)合組裝新技術(shù)， 初步篩選出性能優(yōu)異的金屬氫化物和配位氫化物材料。（3）使得改進(jìn)低本底樣品盒及充氫（氘）裝置能滿足原位表征環(huán)境的要求；發(fā)展測(cè)試表征方法，原位分析成分、晶體結(jié)構(gòu)的變化過(guò)程。（4）揭示含硼氫化物材料成分、結(jié)構(gòu)與熱解放氫性能間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，使其室溫催化產(chǎn)氫速率>10L?min -1?g-1 (催化劑 )；建立復(fù) 雜體系和多尺度結(jié)構(gòu)儲(chǔ)氫材料的吸/放氫動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)模型； （5）完成對(duì)儲(chǔ)氫材料床體吸放氫過(guò)程熱場(chǎng)及傳質(zhì)性能的數(shù)值模擬；預(yù)測(cè)不同條件下儲(chǔ)氫系統(tǒng)傳熱與傳質(zhì)特性；（6）發(fā)表 SCI 收錄論文40 篇左右，申請(qǐng)發(fā)明專利10 件，培養(yǎng)研究生約 20 名。年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo)第三年（1）對(duì)輕質(zhì)金屬氫化物、金屬配合物（氨基化合物、鋁氫化物、硼氫化物等）、 MOFs 的復(fù)合體系進(jìn)行氫與化合物元素作用的理論計(jì)算，儲(chǔ)氫 的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué) 計(jì)算，研究 氫氣的吸附和在晶體中的擴(kuò)散行為；（2）通過(guò)制備方法及工藝參數(shù)的優(yōu)化，實(shí)現(xiàn)對(duì)上述篩選的性能優(yōu)異金屬氫化物和配位氫化物材料微觀結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)氫特性的調(diào)控；研制高儲(chǔ)氫密度、低操作溫度、可控放氫的新型儲(chǔ)氫材料，制備新型氨硼烷 基固相激活體系，并研究其可控放氫性能和再生技術(shù)，合成相應(yīng)的催化劑。（3）通過(guò)結(jié)構(gòu)分析系統(tǒng)確定輕質(zhì)元素的二元和多元新氫化物的結(jié)構(gòu)類型、原子占位、相鄰兩原子之間的鍵長(zhǎng)等晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)和基本特征；對(duì)改良的粉末譜儀繼續(xù)進(jìn)行完善。（4）測(cè)定吸氫/放氫反應(yīng)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)特性；研究低維儲(chǔ)氫材料在吸/放氫過(guò)程中氫的吸附、解離和溶入/析出等相互作用，揭示氫在低維結(jié)構(gòu)下原子/分子傳輸 、擴(kuò)散及反應(yīng)特性,同時(shí)對(duì)低維儲(chǔ)氫材料吸/放氫過(guò)程的組織變化進(jìn)行分析，探索提高其 穩(wěn)定性的途徑; 表征催化劑在熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)上 對(duì)氫吸收和釋放的能量勢(shì)壘的影響、探 討催化理論。（5）在理論模擬預(yù)測(cè)的基礎(chǔ)上，研制滿足粉體床換熱要求的換熱器件；研制滿足傳熱與傳質(zhì)性能要求的可逆儲(chǔ)氫系統(tǒng)原型。（1）探明材料吸/放氫過(guò)程中氫的吸附、解離和溶入 /析出等相互作用及原子/分子擴(kuò)散機(jī)制。（2）結(jié)合新型儲(chǔ)氫材料的設(shè)計(jì)理論，選擇輕質(zhì)元素構(gòu)成體系，篩選出性能優(yōu)異的金屬氫化物和配位氫化物材料，制備 出高效、廉價(jià)的配位氫化物、鎂基儲(chǔ)氫材料和相應(yīng)的催化劑，儲(chǔ)氫量達(dá)到6.0wt%以上；（3）建立較為完善的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采集與分析處理方法，得到包括XRD、XAFS，Rietveld 晶體結(jié)構(gòu)精修等數(shù)據(jù)和分析結(jié)果；（4）獲得高容量?jī)?chǔ)氫材料結(jié)構(gòu)與性能的調(diào)控，建立復(fù)雜體系和多尺度結(jié)構(gòu)儲(chǔ)氫材料的吸/放氫動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)模型；闡明低維儲(chǔ)氫材料的吸/放氫熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)演變規(guī)律；提出氨硼烷化合物的熱解反應(yīng)路徑與放氫機(jī)制模型；確定含硼化學(xué)氫化物再生的可能性與可行性；（5）確定改善儲(chǔ)氫系統(tǒng)傳熱傳質(zhì)性能的優(yōu)選方法；實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證并完善儲(chǔ)氫材料傳熱與傳質(zhì)模型。（6）發(fā)表 SCI 收錄論文45 篇左右，申請(qǐng)發(fā)明專利10 件，培養(yǎng)研究生 25 名左右。年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo)第四年（1）對(duì)低維儲(chǔ)氫材料的儲(chǔ)氫性質(zhì)進(jìn)行計(jì)算和預(yù)測(cè)；計(jì)算 MOFs 的晶體 結(jié)構(gòu)、孔徑大小、位點(diǎn)、比表面積對(duì)儲(chǔ)氫性質(zhì) 的影響，設(shè)計(jì)和合成最佳的 MOFs 材料，對(duì)其儲(chǔ)氫 的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行測(cè)試和理論分析；（2）探討外場(chǎng)所誘導(dǎo)的儲(chǔ)氫特性和外場(chǎng)下材料儲(chǔ)氫的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)；探討氫在儲(chǔ)氫材料及相關(guān)催化材料體相、表面、界面的吸（脫）附行為及其物理、化學(xué) 變化機(jī)制；通過(guò)對(duì)合成的低維儲(chǔ)氫材料儲(chǔ)氫性質(zhì)測(cè)量，探索樣品的尺寸大小、形貌、比表面積 和孔徑分布對(duì)儲(chǔ)氫性質(zhì)的影響規(guī)律，修正 計(jì)算結(jié)果；（3）檢測(cè)所篩選的性能優(yōu)異的金屬氫化物和配位氫化物材料的循環(huán)特性，并探 討其影響因素；探明材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和儲(chǔ)氫特性隨體系的化學(xué)組成，幾何結(jié) 構(gòu)以及微觀結(jié)構(gòu)組元（相結(jié)構(gòu)、缺陷、界面、相分布）等因素的變化規(guī)律；闡明納米尺寸效應(yīng)對(duì)材料吸/放氫的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)影響規(guī)律；分析低維儲(chǔ)氫材料微觀結(jié)構(gòu)與其吸/放氫熱力學(xué)參數(shù)、 動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率、反應(yīng)常數(shù)間的關(guān) 聯(lián)性。（4）進(jìn)一步協(xié)同改善含硼氫化物的熱解放氫動(dòng)力學(xué)與熱力學(xué)，研究氨硼 烷基儲(chǔ)氫材料的固相激活機(jī)制，研究含硼氫化物催化水解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律；（5）研制高能量密度氫源系統(tǒng)原型；研究系統(tǒng)充放氫過(guò)程應(yīng)力應(yīng)變和溫度場(chǎng)下的傳質(zhì)行為；研究?jī)?chǔ)氫系統(tǒng)的失效機(jī)制與改進(jìn)方法。（1）根據(jù)新型儲(chǔ)氫材料吸放氫行為，建立新型輕質(zhì)儲(chǔ)氫材料吸放氫反應(yīng)機(jī)理模型；闡明新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的吸/放氫反應(yīng)機(jī)理，為調(diào)控材料的吸/放氫性能以及能量的高效傳遞提供理論基礎(chǔ)和設(shè)計(jì)原則。（2）闡明氨硼烷基儲(chǔ)氫材料的固相激活機(jī)制，揭示含硼氫化物催化水解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律；制備出具有優(yōu)異可控?zé)峤夥艢湫阅艿陌迸鹜榛鶅?chǔ)氫材料，實(shí)現(xiàn)溫和溫度下放氫容量>6 wt.%； （3）探討新型儲(chǔ)氫材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，掌握吸放氫循環(huán)性能衰退機(jī)制及其影響因素；（4）揭示材料成分、結(jié)構(gòu)與儲(chǔ)氫性能的關(guān)系，探明成分、晶體結(jié)構(gòu)、尺寸、形貌、外場(chǎng)作用對(duì)儲(chǔ)氫性質(zhì)的影響規(guī)律；揭示微觀結(jié)構(gòu)組元特征的多尺度協(xié)同作用對(duì)儲(chǔ)氫性能影響的規(guī)律；（5）開發(fā)出重量?jī)?chǔ)氫效率不低于材料儲(chǔ)氫容量50%的高能量密度氫源系統(tǒng)原型；確定儲(chǔ)氫系統(tǒng)失效機(jī)制。（6）發(fā)表 SCI 收錄論文45 篇左右，申請(qǐng)發(fā)明專利10 件，培養(yǎng)研究生 25 名左右。年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo)第五年（1）進(jìn)一步研究新型化學(xué)儲(chǔ)氫材料的氫氣吸附、分解、擴(kuò) 散和儲(chǔ)存的過(guò)程和機(jī)理，分析在吸放氫過(guò)程中氫原子的化學(xué)環(huán)境和價(jià)態(tài)變化、兩相混合程度在循環(huán)吸放 氫過(guò)程中的變化以及催化劑的成分及價(jià)態(tài)變化；同位素取代分析吸放氫產(chǎn)物的影響；結(jié)合密度泛函理論進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)和電子狀態(tài)的計(jì)算，為提高儲(chǔ)氫容量和可逆循環(huán)特性、降低工作溫度提供理論指導(dǎo)和方法；同時(shí)探索其它物理儲(chǔ)氫材料；（2）對(duì)所篩選的性能優(yōu)異的輕金屬氫化物和配位氫化物材料進(jìn)行吸放氫循環(huán)過(guò)程中影響因素的多水平綜合實(shí)驗(yàn)；通過(guò)對(duì)制備方法、工藝參數(shù)及微觀結(jié)構(gòu)的優(yōu)化、 多相復(fù)合、催化劑、尺寸大小、形態(tài)、缺陷等因素的 綜合作用實(shí)現(xiàn)對(duì)輕金屬氫化物和配位氫化物材料微觀結(jié)構(gòu)、吸放氫特性和循環(huán)壽命的 調(diào)控；完成輕質(zhì)化合物儲(chǔ)氫材料性能優(yōu)化的研究。（3）發(fā)展新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的可控放氫關(guān)鍵技術(shù)，完善氨硼烷基儲(chǔ)氫 材料的熱解放氫機(jī)制與固相激活機(jī)制，改善含硼氫化物的可控?zé)峤夥艢湫阅?；?yōu)化系統(tǒng)設(shè)計(jì)及水解反應(yīng)條件，研發(fā)實(shí)用型可控制 氫裝置；（4）完善儲(chǔ)氫材料的氫氣吸附/脫附、氫與輕質(zhì)元素的作用、氫在樣品中的 擴(kuò)散、催化 劑作用的理論，完善儲(chǔ)氫材料 熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)數(shù)據(jù)庫(kù)；系統(tǒng)總結(jié)氫與輕質(zhì)元素和相關(guān)化合物間相互作用、材料成分和 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)理論。（5）優(yōu)化氫源系統(tǒng)設(shè)計(jì)與加工方法，獲得高能量密度和可靠的氫源系統(tǒng)原型。（1）完善儲(chǔ)氫材料的理論計(jì)算和設(shè)計(jì)方法，揭示儲(chǔ)氫系統(tǒng)多場(chǎng)耦合下的能量傳遞規(guī)律。（2）通過(guò)材料組分優(yōu)化、結(jié)構(gòu)調(diào)控、尺度控制、催化劑引入等方法，調(diào)控高容量低維儲(chǔ)氫材料結(jié)構(gòu)與性能，研發(fā)一系列具有高儲(chǔ)氫密度、低操作溫度、可控放氫的新型儲(chǔ)氫材料，獲得儲(chǔ)氫量>6wt％的新型輕質(zhì)高容量化合物儲(chǔ)氫材料，使其放氫溫度在 150 oC 左右。（3）發(fā)展新型高容量?jī)?chǔ)氫材料的可控放氫關(guān)鍵技術(shù)，揭示協(xié)同改善含硼氫化物熱力學(xué)與放氫動(dòng)力學(xué)的有效途徑；制得溫和操作溫度（6wt%，>45 g H2/L，氫氣純度>99%）的新型含硼儲(chǔ)氫材料；（5）開發(fā)出重量?jī)?chǔ)氫效率不低于材料儲(chǔ)氫容量60%的高能量密度氫源系統(tǒng)原型；（6）發(fā)表 SCI 收錄論文45 篇左右，申請(qǐng)發(fā)明專利10 件，培養(yǎng)研究生 25 名左右。